Гюнтер Эдвард Арнольд Шнайдер (Gunther Edward Arnold Schneider), сын немецких иммигрантов Карла Шнайдера (Carl Schneider) и Элизабет Осе (Elizabeth Ohse), родился 18 февраля 1890 года на Нижнем Ист-Сайде в Нью-Йорке (Lower East Side of New York City). Арнольд осиротел в 11 лет, и ему пришлось самому зарабатывать себе на жизнь. Когда ему было 12, он получил первый опыт появления на театральной сцене, сыграв Лоренцо (Lorenzo) в любительской постановке шекспировского 'Венецианского купца' (The Merchant of Venice). Его игру увидел драматург и журналист Джон Д. Барри (John D. Barry) и посоветовал мальчику не закапывать свой талант. Ободренный Арнольд стал профессиональным актером в 15 лет, вскоре примкнув к престижной театральной труппе 'Ben Greet Players'.
После гастролей с такими знаменитостями, как Этель Бэрримор (Ethel Barrymore) и Максин Эллиот (Maxine Elliot) он немного поработал в массовке на чикагской киностудии 'Essanay Film Studios' и 'World Studios' в штате Нью-Джерси (New Jersey), пока не получил в 1916 году свою первую заметную роль в мелодраме 'Неискренняя леди' (The Misleading Lady). Рабочий график молодого актера был весьма напряженным – в 1916-м он сыграл в 21 картине (правда, большинство из них было короткометражками), в 1917-м – в 17 фильмах. Затем он на время оставил кино, вернувшись на сцену и до 1932 года сыграл всего лишь в четырех фильмах. В 1919 актер дебютировал на Бродвее (Broadway) и практически стал сразу очень популярным. Стремясь играть стройных главных героев, Арнольд неожиданно обнаружил, что ему больше везет с характерными ролями, причем, чем крупнее он становился, тем более интересные роли получал.
Наконец, после нескольких сезонов на Бродвее он вернулся в кино, уже звуковое, в 1932 году, сыграв в фильме 'Окей, Америка!' (Okay America!). Известность пришла к нему в 1933-м, когда Арнольд сыграл гангстера в криминальной комедии 'Показной оптимизм' (Whistling in the Dark), а главная роль в 'Бриллиантовом Джиме' (Diamond Jim) сделала актера знаменитостью.
Хотя в 1938 году в одной из публикаций Арнольда назвали 'ядом для кассовых сборов', он никогда не сидел без работы. Любопытно, что Арнольд оказался в на редкость хорошей компании - он разделил этот сомнительный эпитет с Джоан Кроуфорд (Joan Crawford), Гретой Гарбо (Greta Garbo), Марлен Дитрих (Marlene Dietrich), Мэй Уэст (Mae West) , Фредом Астером (Fred Astaire) и Кэтрин Хепберн (Katharine Hepburn). Вместо того, чтобы гоняться за главными ролями, он отказался худеть и предпочел множество ролей характерных. Он был настолько востребованным актером, что часто работал над двумя-тремя картинами одновременно, и стал настоящим экспертом в изображении жуликов, злодеев и облеченных властью персонажей.
Среди его лучших работ - такие фильмы, как 'Приди и возьми' (Come and Get It, 1936), 'Золото Саттера' (Sutter's Gold, 1936), 'Любимец Нью-Йорка' (The Toast of New York, 1937), 'С собой не унесёшь' (You Can't Take It With You, 1938), 'Мистер Смит едет в Вашингтон' (Mr. Smith Goes to Washington, 1939), 'Дьявол и Дэниэл Уэбстер' (The Devil and Daniel Webster, 1941). Благодаря своим габаритам, Арнольд стал первым актером, сыгравшим знаменитого детектива Ниро Вульфа (Nero Wolfe) из романов Рекса Стаута (Rex Stout), снявшись в 1936 году в фильме 'Знакомьтесь, Ниро Вульф' (Meet Nero Wolfe). С 1950-го Арнольд начал снимат ься на телевидении, а с 1947 по 1953 год был звездой радиопостановки 'Мистер президент' (Mr. President) на ABC radio.
С 1940 по 1942 Арнольд был президентом недавно созданной Гильдии киноактеров (Screen Actor's Guild). Несмотря на то, что он всегда сочувствовал консерваторам, Арнольд много и тяжело работал, защищая коллег-актеров от преследований по подозрению в симпатиях к коммунистам.
В 1917 году Арнольд женился на Харриет Маршалл (Harriet Marshall) и развелся с ней через 10 лет. У них было трое детей – Элизабет (Elizabeth), Джейн (Jane) и Уильям (William). В 1929-1948 году его второй женой была Олив Эмерсон (Olive Emerson), а в 1951-м актер женился на Клео Маклейн (Cleo McLain).
Он умер 26 апреля 1956 года в своем доме в Энсино, штат Калифорния (Encino, California), от кровоизлияния в мозг, в возрасте 66 лет. За вклад в кинематограф Арнольд получил звезду на Голливудской Аллее Славы (Hollywood Walk of Fame).